Главная страница  |  Описание сайта  |  Контакты
УСТРОЙСТВО ДЛЯ ОТВЕРЖДЕНИЯ ЖИДКИХ РАДИОАКТИВНЫХ ОТХОДОВ ВЫСОКОГО УРОВНЯ АКТИВНОСТИ
УСТРОЙСТВО ДЛЯ ОТВЕРЖДЕНИЯ ЖИДКИХ РАДИОАКТИВНЫХ ОТХОДОВ ВЫСОКОГО УРОВНЯ АКТИВНОСТИ

УСТРОЙСТВО ДЛЯ ОТВЕРЖДЕНИЯ ЖИДКИХ РАДИОАКТИВНЫХ ОТХОДОВ ВЫСОКОГО УРОВНЯ АКТИВНОСТИ

Патент Российской Федерации
Суть изобретения: Использование: переработка радиоактивных отходов высокого уровня активности, получение твердых радиоактивных отходов. Сущность изобретения: для повышения эффективности процесса и его экологической безопасности устройство для отверждения содержит цилиндрический корпус, включающий два входных патрубка, один из которых предназначен для ввода жидких радиоактивных отходов, а другой - для подачи твердого зернистого неорганического материала, который насыщают высокоактивными отходами, выходной патрубок для вывода отвержденных радиоактивных отходов. В корпусе размещены два последовательно расположенных по оси корпуса барабана, один из которых предназначен для насыщения зернистого неорганического материала жидкими радиоактивными отходами и его сушки, а другой - для его прокаливания, снабженные магнитными приводами для их реверсивного вращения, выполненные с днищами в форме усеченных конусов с загрузочными и разгрузочными отверстиями в центре. Барабаны содержат средство для перемещения отвержденных радиоактивных отходов, выполненное в виде внутренней насадки с ребрами и лопатками, нагревательные элементы, расположенные в барабанах по оси корпуса. 1 ил.
Поиск по сайту

1. С помощью поисковых систем

   С помощью Google:    

2. Экспресс-поиск по номеру патента


введите номер патента (7 цифр)

3. По номеру патента и году публикации

2000000 ... 2099999   (1994-1997 гг.)

2100000 ... 2199999   (1997-2003 гг.)
Номер патента: 2008731
Класс(ы) патента: G21F9/16
Номер заявки: 5017530/25
Дата подачи заявки: 19.07.1991
Дата публикации: 28.02.1994
Заявитель(и): Всероссийский научно-исследовательский институт химической технологии
Автор(ы): Парфанович Б.Н.; Нардова А.К.; Дзекун Е.Г.; Машкин А.Н.; Филиппов Е.А.; Стариков В.М.; Думанов М.Ю.
Патентообладатель(и): Всероссийский научно-исследовательский институт химической технологии
Описание изобретения: Изобретение относится к переработке радиоактивных отходов высокого уровня активности, в частности переводу их в отвержденное состояние путем включения в неорганическое связующее.
Известны устройства для отверждения высокоактивных отходов (ВАО), в которых осуществляется их остекловывание в печах для получения стеклоплава [1] , [2] .
Известно устройство для отверждения ВАО [3] , в котором осуществляются следующие стадии: - получение синтетического минерала Synroc по схеме: 1. Смешение раствора ТiCl4 в тетрагидрофуриловом спирте с нитратами кальция, циркония, алюминия, бария в присутствии гелеобразующего реагента МЕТНОСЕL 4АС; 2. Диспергирование. 3. Золь-гель превращение в среде NН4ОН-(NН4)2С2О4. 4. Промывка гель-сфер. 5. Сушка и обжиг при температуре 450оС. - смешивание водной суспензии порошка синтетического минерала Synroc с раствором ВАО; - кальцинация (отверждение) в течение 2 ч при температуре 600-800оС.
Известная установка (кальцинатор) для сушки и прокалки влажного сорбирующего синтетического материала Syncor, пропитанного раствором ВАО [4] , выбранная в качестве прототипа, содержит цилиндрический корпус с горизонтальным и вертикальным участками, нагревательными устройствами, устройствами для ввода и вывода перерабатываемых продуктов и внутренними шнековыми устройствами, перемещающими обрабатываемый материал и приводимый во вращение от внешних электромоторов валами, проходящими через торцовые стенки корпуса.
Недостатками известного способа устройства являются:
- использование в качестве адсорбирующего материала дорогостоящего синтетического минерала Synroc;
- проведение в аппарате-кальцинаторе только операций сушки и прокалки адсорбента растворами ВАО и устройств для транспортировки смоченного адсорбента в аппарат-кальцинатор. В шнековом аппарате проведение операции пропитки невозможно, так как раствор будет протекать между вращающимся шнеком и корпусом в зону прокалки, что недопустимо;
- наличие в аппарате-кальцинаторе приводных валов для вращения шнековых транспортеров, что требует устройства подвижных уплотнений, которые не являются надежными гарантами от проникновения высокорадиоактивных газов, паров и аэрозолей из установки в окружающую среду.
Цель изобретения состоит в повышении эффективности процесса отверждения жидких ВАО и повышения экологической надежности и функциональных возможностей устройства для его осуществления.
Цель достигается тем, что в способе отверждения жидких ВАО в качестве материала адсорбирующего радионуклида используется силикагель (SiO2), причем операция насыщения силикагеля осуществляется методом чередования операций смачивания и подсушки.
Цель достигается также тем, что в устройстве для отверждения операция насыщения осуществляется в аппарате барабанного типа. Именно такой тип аппарата при вращении горизонтального барабана обеспечивает периодическое извлечение твердого сорбента из пропиточной жидкости, просушку и повторное погружение в жидкость.
Цель достигается также тем, что в устройстве для отверждения ВАО за счет расширения его функциональных возможностей проведение трех операций, а именно насыщение (пропитка) сорбента раствором ВАО, сушка и прокалка насыщенных гранул, осуществляется в одном аппарате, а герметичность корпуса аппарата вследствие отсутствия подвижных уплотнений вращающихся деталей (валов) обеспечивает повышение экологической надежности.
Устройство содержит цилиндрический горизонтальный герметичный корпус с патрубками для ввода твердого сорбента (силикагеля) и жидких продуктов и вывода готового прокаленного сорбента, нагревательные элементы в виде внутренних излучателей или обмоток высококачественных (ВЧ) нагревателей и магнитный привод (магнитные муфты) для вращения рабочих органов (барабанов), расположенных внутри корпуса и имеющих днища в виде усеченных конусов с разгрузочной воронкой на одном из днищ и ребрами внутри барабанов, причем барабаны размещены соосно, а разгрузочная воронка первого барабана входит в отверстие днища второго барабана со стороны загрузки перерабатываемого материала.
Именно использование силикагеля в качестве твердого сорбента и его насыщение радионуклидами, сушка и прокалка насыщенных гранул в одном устройстве обеспечивают повышение эффективности процесса отверждения ВАО, расширение функциональных возможностей аппарата и повышение экологической надежности и тем самым достижение цели изобретения.
Новыми существенными признаками изобретения является расчленение транспортирующего органа на две части - барабаны, что позволяет проводить в одном устройстве три операции - пропитку абсорбента, сушку и прокалку, расширяет его функциональные возможности, а также конструктивные особенности барабанов - наличие разгрузочных воронок и соосное размещение в одном корпусе -, позволяющие осуществлять транспортировку перерабатываемых материалов без дополнительных механизмов.
Устройство схематически изображено на чертеже и состоит из герметичного цилиндрического корпуса 1 с днищами 2 и 3, патрубков для подачи твердого адсорбента 4 и раствора ВАО 5, электронагревательных элементов 6 и 7, размещенных внутри барабанов, разгрузочного отверстия 8, дренажного 9 и сдувочного 10.
Внутри корпуса размещены два рабочих барабана: пропиточно-сушильный 11 и прокалочный 12. Размещение двух барабанов и разделение их функций обусловлены кардинально различными требованиями к коррозионной стойкости материалов, из которых они изготовлены: для пропиточно-сушильного барабана необходима коррозионная устойчивость в среде горячей концентрированной азотной кислоты, а для прокалочного барабана - термо- и окалиностойкость.
Конструктивно оба барабана идентичны. Днища барабанов имеют открытые отверстия, одно из которых - разгрузочное - оснащено воронкой 13.
Внутри барабанов имеются со стороны загрузки на днище отбойные ребра 14, на царге - перемешивающие-транспортирующие ребра 15 и на другом днище разгрузочные лопасти 16.
Снаружи на барабанах закреплены внутренние части 17 магнитной системы привода, а снаружи корпуса размещены внешние части 18 магнитной системы привода барабанов. Привод барабанов реверсивный, отдельный для каждого барабана.
Устройство для отверждения ВАО (нагревательные элементы и две другие элементы, размещаемые внутри корпуса) и сам корпус ремонту не подлежит. По выработке эксплуатационного ресурса устройство вместе с герметичным корпусом, но без внешней магнитной системы дистанционно извлекается манипулятором, загружается в пенал и отправляется на захоронение, что предотвращает попадание радиоактивности в окружающее пространство.
Работает устройство следующим образом. При вращении пропиточно-сушильного барабана 11 в одну сторону, например, по часовой стрелке в барабан загружается порция силикагеля через патрубок 4, включается нагреватель 6 и через патрубок 5 подается порциями или непрерывно с расчетной скоростью раствор ВАО. Под воздействием тепла от нагревателя 6 раствор испаряется. Пар отводится через сдувку 10 в последующий аппарат (конденсатор).
При вращении барабана ребра 15 непрерывно поднимают и ссыпают (сливают) адсорбент и раствор, распределяя его равномерно вдоль барабана. Отборные ребра 14 и разгрузочные лопасти 16 при этом не позволяют силикагелю и раствору высыпаться (вытекать) из барабана через отверстия в днищах. После испарения всей порции жидкости (радионуклиды при этом адсорбируются силикагелем) силикагель сушится. По окончании сушки вращение барабана 11 меняется на обратное (против часовой стpелки), а барабан 12 приводится во вращение по часовой стрелке. При этом насыщенный силикагель с помощью ребер 15 перемещается к лопаткам 16, которыми выгружается из барабана 11 через воронку 13 барабан 12. В барабане 12 материал под действием тепла нагревателя 7 прокаливается. По окончании прокалки вращение барабана 12 меняется на обратное и насыщенный и прокаленный силикагель высыпается в разгрузочное отверстие 8. В случае попадания перерабатываемых материалов в кожух они, так же как и накапливающийся конденсат, удаляются через дренажное устройство 9.
По окончании разгрузки барабана 11 в него подается новая порция перерабатываемых материалов. Цикл обработки повторяется. Повторная загрузка барабана 11, пропитка и сушка могут осуществляться одновременно с операцией прокалки в барабане 12.
Использование предлагаемого способа отверждения жидких высокоактивных отходов и конструкции аппарата позволяет по сравнению с известным значительно удешевить процесс вследствие использования в качестве адсорбента радионуклидов дешевого и легко доступного неорганического материала - силикагеля. Расширяются функциональные возможности установки по отверждению ВАО, позволяющие проводить в ней все необходимые операции по отверждению (насыщение силикагеля, сушку и прокалку насыщенных гранул).
Одновременно резко возрастает экологическая надежность процесса, так как устройство для отверждения ВАО является полностью герметичным, не содержит приводных валов, вращающихся уплотнений, и т. п. , что гарантирует невозможность попадания радиоактивных газов, паров, аэрозолей, жидкостей и твердых материалов в окружающую среду.
П р и м е р 1. В пропиточно-сушильный барабан через патрубок 4 был загружен силикагель марки АСКГ в количестве 0,5 кг и кислотно-солевой раствор, имитирующий по составу высокоактивный рафинат, образующийся после переработки облученного топлива АЭС. Состав раствора:
Азотная кислота - 3,0 моль/л
Нитраты металлов (La, Рr, Fe, Cr, Ni, Mn, Al, Na, Ca, Ва, Cе, Sr - 3 г/л (по сумме металлов).
Раствор был помечен индикаторными количествами радиокуклидов Ru - 103, 106; Cs - 134, 137; Ce - 144; Еu - 154.
Раствор ВАО в объеме 80 л непрерывно подается в пропиточно-сушильный барабан 11 через патрубок 5 со скоростью 40 л/ч и был выпарен досуха за 2 ч с помощью нагревателя 6. Температура насыщения гранул силикагеля в данном случае обусловлена температурой кипения кислотно-солевого раствора 100-130оС.
Насыщенный силикагель выгружали в прокалочный барабан 12, где гранулы прокаливали при различных температурах.
Активность насыщенного сорбента составила 6,5о ˙ 10-4 мкР/с. г. Прокаленный при различных температурах силикагель для определения химической стойкости конечного отвержденного продукта заливали раствором 0,1 моль/л азотной кислоты при объемном соотношении раствор: сорбент = 50 и выдерживали 24 ч, после чего определяли активность десорбирующего раствора. Результаты определения химической стойкости приведены в таблице.
Таким образом, температурой прокалки, обеспечивающей минимальное выщелачивание радионуклидов, является температурный интервал 850-1050оС. Дальнейшее повышение температуры прокаливания может привести к спеканию гранул силикагеля.
П р и м е р 2. В пропиточно-сушильный барабан 11 через устройство 4 был загружен силикагель марки АСКГ в количестве 0,5 кг и имитатор раствора высокоактивных отходов состава, описанного в примере 1. Раствор ВАО в объеме 80 л непрерывно подавался в пропиточно-сушильный барабан 11 через устройство 5 со скоростью 40 л/ч выпарен досуха за 2 ч при температуре кипения раствора 100-130оС, создаваемой нагревателем 6. Во время адсорбции радионуклидов силикагелем барабан 11 непрерывно вращался в одну сторону. При этом силикагель периодически поднимался ребрами из жидкости и, находясь под действием теплового излучения, в воздухе частично подсушивался, а затем снова погружался в жидкость. После испарения всей порции жидкости силикагель был высушен при той же температуре в течение 30 мин, после чего вращение барабана было изменено на обратное и насыщенный силикагель с помощью лопаток 16 был выгружен через воронку 13 в прокалочный барабан 12. В прокалочном барабане, вращающемся в одну сторону, силикагель в течение 2 ч подвергался нагреванию при температуре 850-1050оС, создаваемой нагревателем 7. При этом произошло разложение адсорбированных нитратных комплексов металлов до окислов, а поверхность гранул силикагеля оплавилась. По окончании прокалки вращение барабана 12 было изменено на обратное, насыщенный и прокаленный силикагель высыпан в разгрузочное устройство 8.
Анализ полученного силикагеля показали, что емкость силикагеля по сумме металлов составила 500 мг на 1 г силикагеля, т. е. извлечение металлов из исходного раствора превысило 99,9% .
Коэффициент очистки (отношение удельной активности исходного раствора к удельной активности конденсата) составил величину 104.
П р и м е р 3. В пропиточно-сушильный барабан 11 был загружен силикагель марки АС-100 в количестве 0,5 кг и раствор имитатора ВАО состава:
Азотная кислота - 6,0 моль/л;
Сумма нитратов металлов - 20 г/л в объеме 12 л. Раствор был помечен радиоизотопами Ru, Cs, Cе, Еu.
Раствор был выпарен досуха в течение 1 ч при температуре 100-130оС в барабане 11, силикагель высушен в течение 0,5 ч и перегружен в прокалочный барабан 12, где в течение 2 ч подвергался нагреванию при 850-1000оС. Емкость силикагеля по адсорбированным металлам составила 48,0 мг/г; извлечение > 99,9% ; коэффициент очистки - 104.
Полученный твердый материал, содержащий радионуклиды, компактен, легко пересыпается, транспортируется и полностью пригоден для длительного безопасного хранения. Опыты по вымыванию радионуклидов из насыщенного силикагеля, полученного в примерах 1 и 2, показали, что скорость выщелачивания составляет 1x x10-6-5 ˙ 10-7 г/см2 ˙ сут, что меньше соответствующей величины в известных решениях (1 ˙ 10-5-1 ˙ 10-6г/см2 ˙ сут). (56) 1. Blasewitz A. G. , Kichardson G. L. The Highlevel waste Silidification Demonstration Program. OECD. Paris, 1972, p. 615-650.
2. Studieson the Fixation of Fission Products in Ceramic Materials - "Trans. Amer. Nucl. Soc". 1975, v. 20, p. 666-669.
3. Аналитический обзор ЦНИИАтоминформ, Т. I, 1986, N 23 (1468).
4. Европейский патент N 0244534, кл. G 21 F 9/16, 1987.
Формула изобретения: УСТРОЙСТВО ДЛЯ ОТВЕРЖДЕНИЯ ЖИДКИХ РАДИОАКТИВНЫХ ОТХОДОВ ВЫСОКОГО УРОВНЯ АКТИВНОСТИ, содержащее цилиндрический корпус, включающий два входных патрубка, один из которых предназначен для входа жидких радиоактивных отходов, и другой для подачи твердого зернистого неорганического материала, выходной патрубок для вывода отвержденных радиоактивных отходов, нагревательные элементы, средство для перемещения отвержденных радиоактивных отходов по длине корпуса, отличающееся тем, что в корпусе размещены два последовательно расположенных по оси корпуса барабана, один из которых предназначен для насыщения зернистого органического материала жидкими радиоактивными отходами и его сушки, а другой - для его прокаливания, снабженных магнитным приводом для их реверсивного вращения, выполненных с днищами в форме усеченных конусов с загрузочными и разгрузочными отверстиями в центре, днища со стороны выгрузки отвержденных радиоактивных отходов снабжены разгрузочными воронками, причем разгрузочная воронка первого по ходу движения отверждаемых отходов барабана входит в загрузочное отверстие второго барабана, средство для перемещения отвержденных радиоактивных отходов выполнено в виде внутренней насадки с ребрами и лопатками, а нагревательные элементы расположены в барабанах по оси корпуса.