Главная страница  |  Описание сайта  |  Контакты
СПОСОБ ОПРЕДЕЛЕНИЯ КОЛИЧЕСТВЕННОГО СОСТАВА ДВУХКОМПОНЕНТНОЙ СМЕСИ ТЯЖЕЛЫХ ДЕЛЯЩИХСЯ ЯДЕР
СПОСОБ ОПРЕДЕЛЕНИЯ КОЛИЧЕСТВЕННОГО СОСТАВА ДВУХКОМПОНЕНТНОЙ СМЕСИ ТЯЖЕЛЫХ ДЕЛЯЩИХСЯ ЯДЕР

СПОСОБ ОПРЕДЕЛЕНИЯ КОЛИЧЕСТВЕННОГО СОСТАВА ДВУХКОМПОНЕНТНОЙ СМЕСИ ТЯЖЕЛЫХ ДЕЛЯЩИХСЯ ЯДЕР

Патент Российской Федерации
Суть изобретения: Использование: при количественном анализе смеси тяжелых делящихся ядер в различных средах. Сущность изобретения: пробу, содержащую смесь тяжелых делящихся ядер, облучают в нейтронном поле (реактора). После облучения пробу нагревают до температуры 500 - 1500oС. Образовавшиеся газообразные продукты деления собирают в замкнутую емкость, продувают газом-носителем, например гелием, направляют смесь на хроматографическую колонку, где смесь разделяется на составные части, и измеряют активность каждого из разделившихся компонентов. Количество каждого из находящихся в пробе тяжелых делящихся ядер рассчитывают исходя из измеренных активностей компонентов. 1 ил.
Поиск по сайту

1. С помощью поисковых систем

   С помощью Google:    

   С помощью Яндекс:  

2. Экспресс-поиск по номеру патента


введите номер патента (7 цифр)

3. По номеру патента и году публикации

2000000 ... 2099999   (1994-1997 гг.)

2100000 ... 2199999   (1997-2003 гг.)
Номер патента: 2054659
Класс(ы) патента: G01N23/222
Номер заявки: 92000831/25
Дата подачи заявки: 15.10.1992
Дата публикации: 20.02.1996
Заявитель(и): Филиал Научно-исследовательского физико-химического института им.Л.Я.Карпова
Автор(ы): Жиронкин С.Ф.; Прокопчик Т.С.; Робакидзе Н.А.; Старизный Е.С.
Патентообладатель(и): Филиал Научно-исследовательского физико-химического института им.Л.Я.Карпова
Описание изобретения: Изобретение относится к количественному анализу смеси тяжелых делящихся ядер в различных средах.
Известные радиометрические [1] и радиационно-химические [2] методы определения количества тяжелых делящихся ядер либо недостаточно чувствительны, либо трудоемки, требуют большого количества химических реактивов и анализируемых веществ.
Ближайшим к заявляемому способу является нейтронно-активационный анализ [3]
Недостатком нейтронно-активационного анализа является низкая чувствительность при наличии в пробе других нуклидов, активация которых в нейтронном поле усложняет спектры излучений и идентификацию по ним тех или иных продуктов деления. Кроме того, используемые для этих целей полупроводниковые детекторы имеют низкую ( ≈10-3 имп./квант) эффективность регистрации гамма-излучения, а сцинтилляционные детекторы недостаточное разрешение.
Технической задачей изобретения является увеличение чувствительности и уменьшение трудоемкости количественного анализа смеси тяжелых делящихся ядер в различных средах.
Поставленная задача достигается тем, что пробу, содержащую смесь тяжелых делящихся ядер, облучают в нейтронном поле (реактора), затем после облучения пробу нагревают до температуры, при которой все образовавшиеся газообразные продукты деления (ГПД) выходят из нее (500-1500оС) в замкнутую емкость, которую далее продувают газом-носителем, например гелием. Далее газ-носитель вместе с ГПД (радионуклидами ксенона и криптона) поступают на хроматографическую колонку, где смесь ГПД разделяется на составные части. Далее измеряется активность каждого из разделившихся компонентов ГПД.
Количество каждого из находящихся в пробе тяжелых делящихся ядер определяется из системы уравнений
Σ aijmi= bj (1) где mi количество i-х тяжелых ядер;
bj активность j-го компонента ГПД.
Коэффициенты аij либо рассчитываются по формуле
aij= ϕ σfi· y1-ee
(2) где ϕ плотность потока нейтронов; σfi микроскопическое сечение деления i-го тяжелого ядра; yijk выход k-го радионуклида (изотопа) j-го ГПД при делении i-го тяжелого ядра; λjk постоянная распада; ηjk- эффективность регистрации jk-го радионуклида; tp время облучения пробы в нейтронном поле; tb время охлаждения образца, либо определяются экспериментально. В последнем случае необходимо приготовить пробы с известными количествами всех подлежащих количественному анализу тяжелых делящихся ядер и с ними провести измерения по вышеописанному способу, т.е. решается обратная задача по известным mi и bjопределяются аij.
Полноту выхода ГПД из пробы при нагреве определяют повторным нагревом пробы и измерением радиоактивности разделившихся на хроматографической колонке компонентов ГПД. Отсутствие активности указывает на полный выход ГПД из пробы. Если при повторном нагреве и измерении фиксируют наличие радиоактивных компонентов в газе, то, используя два вышеупомянутых измерения, полную активность каждого из компонентов ГПД на любой момент времени после окончания облучения можно определить, используя активационную модель газовыделения:
dQk/dt -(dk + λk) Qk; (3)
dPk/dt dkQk λkPk, где Qk и Pk количество ядер k-го радионуклида после облучения в пробе и измеренное соответственно; dk скорость утечки ядер k-го радионуклида из материала пробы.
Решение системы имеет вид
Qk Qok eхр [-( λk + αk) tb]
Pk αkQk λ-1k [1 eхр (- λktb)] (4)
При измерении общей активности радионуклидов ксенона следует иметь в виду, что при tb<1 ч основным радионуклидом, определяющим активность, будет ксенон-138, при tb < 1 cут активность определяется радионуклидом ксенон-135, а при tb > 3 сут ксеноном-133. Первое и второе измерения активности ГПД, вышедших из пробы, позволяют определить величины αk и Qk, а посредством их и начальную активность Qok.
Активность радионуклидов криптона при tb > 0,5 ч определяется активностями криптонов 87 и 88. Приняв во внимание соотношение α(Kr) 2α (хе) и вычислив отношение Qo(87Kr)/Qo(88Kr), можно определить абсолютные величины Qo(87Kr) и Qo(88Kr).
Чувствительность предлагаемого способа может быть оценена из следующего уравнения:
I/m= ϕ σfiy1-ee (5) где Ai и N-атомный вес i-го тяжелого делящегося нуклида и число Авогадро соответственно.
При плотности потока нейтронов ϕ=1013 н/см2 ˙с, выходе K-го нуклида при делении Yik 5 ˙10-2, эффективности регистрации радиоактивности 1, tp 300 c, tb 1800 с чувствительность будет ≈1010 имп./г.
П р и м е р. В кварцевую ампулу поместили пробу с землей, на которую нанесены по 0,01 см3 водных растворов с концентрацией урана-235 0,963˙10-7 г/см3 и PuO2(NO3)2 c концентрацией плутония-239 1,0034 ˙10-7г/см3. Далее отваккуумированную и запаянную ампулу с пробой облучили на пневмопочте реактора ВВР-Ц. Время облучения tр 300 с. Для определения флюенса тепловых нейтронов вместе с пробой облучили дозиметр-свидетель. Таким образом, проба содержала mu 9,63 ˙10-10 г и mpu 10,034 ˙10-10г.
После облучения ампулу с пробой поместили в устройство для ее (ампулы) раздавливания, подключенное к хроматографу ХТМ-73-ГЛ. После продувки устройства чистым гелием и нагрева до 600оС через 1800 с от момента начала облучения хроматограф включили в автоматический режим работы и в момент включения режима "накопление" ампулу с пробой раздавили. ГПД, выделившиеся из пробы, выносились газом-носителем (гелием) и накопились в теплодинамическом накопителе хроматографа. Расход газа в режиме накопления составил ≈ 800 см3/мин при объеме устройства раздавливания ≈50 см3. Режим накопления продолжался 90 с. Далее хроматограф перевели в режим "анализ" и концентрированная проба поступила в разделительную колонку хроматографа. Измерение β-активности проб проводили с помощью 4π -газопроточного счетчика типа "Протока" с эффективностью регистрации, равной единице. Пересчетный прибор измерял количество импульсов через каждые 10 с с экспозицией 10 с без паузы. Результат регистрировался на печатающем устройстве. Повторный цикл измерения показал полный выход ГПД из пробы в первом цикле.
Результаты измерений (см. чертеж) обработали с помощью сплайн-функции. Расстояние между максимумами хроматографических пиков криптона и ксенона составило ≈ 80 с. По результатам измерения определили коэффициенты b1 и b2 уравнения (1). Коэффициенты aijвычислили по формуле (2), где плотность потока тепловых нейтронов ϕ (3,5-0,75)˙ 1013 н/см2˙ с определили экспериментально. Сечения деления плутония-239 и урана-235 в поле нейтронов реактора ВВР-Ц определили при температуре нейтронного газа 340 К и границе сшивания спектров Ферми и Максвелла αгр 7.
Из системы уравнений
9,39 ˙1010 mpu + 1,63 ˙1011 mu 207;
1,47˙ 1011 mpu + 7,9 ˙1010 mu 180 определили, что
mpu (7,9 ±1,9) ˙10-10 г; mu (8,2 ±2,0)˙ 10-10 г.
Основное преимущество данного способа по сравнению с лучшими применяемыми для этих целей способами наглядно проявляется при сравнении их чувствительностей.
Чувствительность нейтронно-активационного анализа определяется формулой
I/m= ϕ σfy1-ee (6) где λк постоянная распада k-го радионуклида; ζjk выход регистрируемого гамма-кванта при распаде k-го радионуклида, а радиохимического способа формулой
(I/m)р.x N/Aλi ηα (7) где λi постоянная распада i-го тяжелого делящегося нуклида;
η α эффективность регистрации альфа-частиц.
Деление формулы (5), определяющей чувствительность предлагаемого способа, на формулы (6) и (7) дает
(I/m)/(I/m)н.а= ηβ / ηγ ·e
для всех трансурановых ядер.
(I/m)/(I/m)p.x
Таким образом, предлагаемый способ обладает очевидным значительным преимуществом по чувствительности по сравнению с известными способами.
Формула изобретения: СПОСОБ ОПРЕДЕЛЕНИЯ КОЛИЧЕСТВЕННОГО СОСТАВА ДВУХКОМПОНЕНТНОЙ СМЕСИ ТЯЖЕЛЫХ ДЕЛЯЩИХСЯ ЯДЕР, основанный на нейтронно-активационном анализе, отличающийся тем, что образовавшиеся в процессе деления тяжелых ядер газообразные продукты деления выделяют из пробы, разделяют хроматографически на компоненты и, измерив активность каждого компонента, рассчитывают количество каждого из типов тяжелых ядер в пробе.