Главная страница  |  Описание сайта  |  Контакты
Патент на изобретение №2459299

(19)

RU

(11)

2459299

(13)

C1

(51) МПК G21F9/30 (2006.01)

(12) ОПИСАНИЕ ИЗОБРЕТЕНИЯ К ПАТЕНТУ Статус: по данным на 27.08.2012 - действует Пошлина:

(21), (22) Заявка: 2011115665/07, 20.04.2011

(24) Дата начала отсчета срока действия патента:

20.04.2011

Приоритет(ы):

(22) Дата подачи заявки: 20.04.2011

(45) Опубликовано: 20.08.2012

(56) Список документов, цитированных в отчете о

поиске: G.D.DelCui and other. Advanced head end for the treatment of LWR fuel. OECD Nuclear Energy Agency. 11-th Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation Hyatt at Fisherman's Wharf, San Francisco, California, 1-5 November 2010. RU 2268515 C1, 20.01.2006. RU 2122250 C1, 20.11.1998. EP 1054413 A2, 22.11.2000. US 5489734 A, 06.02.1996.

Адрес для переписки:

662972, Красноярский край, г. Железногорск, ул. Ленина, 53, Федеральное государственное унитарное предприятие "Горно-Химический комбинат" (ФГУП "ГХК")

(72) Автор(ы):

Кудрявцев Евгений Георгиевич (RU),

Гаврилов Пётр Михайлович (RU),

Ревенко Юрий Александрович (RU),

Меркулов Игорь Александрович (RU),

Бондин Владимир Викторович (RU),

Волк Владимир Иванович (RU),

Бычков Сергей Иванович (RU),

Алексеенко Владимир Николаевич (RU)

(73) Патентообладатель(и):

Федеральное государственное унитарное предприятие "Горно-химический комбинат" (RU)

(54) СПОСОБ ПЕРЕРАБОТКИ ОБЛУЧЕННОГО ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА

(57) Реферат:

Изобретение относится к способам переработки облученного ядерного топлива (ОЯТ) с целью выделения и локализации трития и может быть использовано в атомной промышленности при переработке ОЯТ. Способ заключается в температурной окислительной обработке ОЯТ из диоксида урана, включающий разделку тепловыделяющих элементов на фрагменты, окислительную обработку фрагментов газовоздушной смесью в две стадии: на первой - смесью воздуха и диоксида углерода при температуре 400-650°С, на второй - паровоздушной смесью при температуре 350-450°С. Обе стадии осуществляют при постоянной или периодической механоактивации реакционной массы. Изобретение позволяет повысить степень извлечения трития из топливной композиции, снижение степени возгонки соединений цезия при использовании воздуха с добавками углекислого газа и паров воды. 2 з.п. ф-лы., 1 пр.

Изобретение относится к способам переработки облученного ядерного топлива (ОЯТ) с целью выделения и локализации трития, являющегося бета-активным излучающим нуклидом, на головных операциях переработки ОЯТ и может быть использовано в атомной энергетике при переработке ОЯТ ядерных реакторов.

В настоящее время самым распространенным методом переработки ОЯТ является водно-экстракционная технология. Если целенаправленно не выделять тритий на начальной стадии переработки ОЯТ перед его растворением, тритий распределяется практически по всем водным технологическим продуктам схемы. Это в значительной степени усложняет переработку жидких радиоактивных отходов (ЖРО) и приводит к увеличению их объемов.

Известны способы предварительного (перед растворением ОЯТ) удаления газообразных и летучих продуктов деления в самом начале технологической схемы переработки ОЯТ на операции вскрытия и волоксидации путем окислительной обработки (в потоке кислорода или воздуха) топлива при высоких температурах (Радиохимическая переработка ядерного топлива АЭС. - М.: Энергоатомиздат, 1983. - с.185) или продувкой инертным газом (гелием) и водородом (Trans. Amer. Nucl. Soc. 1981, vol.39, p.419-421, Radiochimica, 1981, vol.29, 1, p.153-157) при температурах до 1500°С.

Требуемая степень удаления трития (не менее 99%) при продувке гелием или водородом реактора с измельченными фрагментами твэлов достигается при длительном нагреве реакционной смеси в течение 24 часов при температуре не менее 1000°С. Это создает дополнительные проблемы с изготовлением реактора и обращением с продуктами деления, соединения которых начинают испаряться при высокой температуре (цезий, серебро, рутений, Йод, технеций, сурьма и др.) и конденсироваться в различных местах оборудования. А это, в свою очередь, требует проведения периодической жидкостной дезактивации установки, в результате которой образуется дополнительные высокоактивные ЖРО. При данной высокотемпературной обработке увеличивается количество (до 1,5%) нерастворимого в азотной кислоте плутония.

При окислительной обработке ОЯТ на основе диоксида урана при нагревании происходит ряд фазовых переходов оксидов урана:

UO 2 UO 2+x U 4 O 9 U 3 O 7 U 3 O 8 .

Так как тип кристаллической решетки у различных оксидов разный, то в сочетании с механическим воздействием на топливную композицию происходит разрушение топливных таблеток до мелкодисперсного состояния 1-10 мкм, что создает благоприятные условия для выхода летучих и газообразных продуктов деления (Агеенков А.Т., Бибиков С.Е., Валуев Е.М. и др. // Атомная энергия. -1973. - Т.35, вып.5. - с.323-325).

Известен способ высокотемпературной окислительной обработки фрагментов с ОЯТ при температуре от 480 до 600°С в присутствии воздуха или кислорода. При этом степень удаления трития из ОЯТ составляет 99% (G.D.DelCui, R.D.Hunt, J.A.Jonson and other. Advanced head end for the treatment of LWR fuel. OECD Nuclear Energy Agency. 11-th Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation Hyatt at Fisherman's Wharf, San Francisco, California, 1-5 November 2010).

По технической сущности и достигаемому положительному эффекту этот способ является наиболее близким к заявляемому способу и выбран в качестве прототипа.

Недостаток прототипа заключается в недостаточной степени удаления трития из ОЯТ и повышенной возгонке цезия, что создает дополнительные проблемы с дезактивацией оборудования и перераспределением высокоактивных продуктов деления по технологическим стадиям переработки ОЯТ.

Целью настоящего изобретения является увеличение степени извлечения трития из топливной композиции, снижение степени возгонки соединений цезия при использовании воздуха с добавками углекислого газа и паров воды.

Поставленная задача достигается тем, что в заявляемом способе переработки ОЯТ обработку проводят в окислительной атмосфере в две стадии, первую из которых проводят при температуре 400÷650°С в воздушной среде, дополнительно содержащей углекислый газ в количестве 1÷4% об. в течение 60÷360 минут, вторую проводят при температуре 350÷450°С в воздушной или обогащенной по кислороду среде, содержащей водяной пар в количестве, соответствующему точке росы парогазовой смеси при температуре 30÷40°С в течение 30÷120 минут; при этом обе стадии проводят при постоянной или периодической механоактивации реакционной массы. Расход газового потока на каждой стадии соответствует 10÷50 полным обменам объема реакционной камеры в час. Для уменьшения общей продолжительности обработки и достижения требуемой степени волоксидации ОЯТ газовый поток перед входом в реакционную камеру подогревается до температуры внутреннего объема камеры, т.е. до 400÷650°С - на первой стадии и до 350÷450°С - на второй стадии соответственно.

Достигаемый при этом технический результат заключается в том, что степень отгонки трития составляет не менее 99,9%, при снижении уноса цезия с газообразными продуктами волоксидации.

Пример осуществления способа

Проверку режимов волоксидации облученного топлива проводили с использованием фрагментов тепловыделяющих элементов (твэлов) длиной 32 мм ОТВС ВВЭР-1000 Балаковской АЭС с выгоранием 53 ГВт·сут/т урана после 14-летней выдержки. Степень волоксидации определяли весовым методом, определяя массу разрушенного топлива. Определение трития выполняли с использованием жидко-сцинтилляционного комплекса СКС-07П-Б11.

Для сравнения прототипа и заявленного способа проведено два опыта при одинаковой продолжительности волоксидации в течение 390 мин. В первом опыте волоксидацию фрагментов твэлов проводили в атмосфере воздуха при температуре 550±50°С, частоте встряхивания держателя образцов 60 мин -1 . Во втором обработку проводили в две стадии, первая из которых производилась при температуре 550±50°С в воздушной среде, дополнительно содержащей углекислый газ в количестве 1÷4% об. в течение 300 минут, при предварительном подогреве смеси воздуха и углекислого газа до 550±50°С, вторая стадия проводилась при температуре 350÷450°С в обогащенной по кислороду среде, содержащей водяной пар в количестве, соответствующем точке росы парогазовой смеси при температуре 30÷40°С в течение 90 минут, на второй стадии парогазовую смесь подогревали перед вводом в реакционную камеру до 350÷450°С. Расход газового потока на каждой стадии поддерживали около 30 полных обменов объема реакционной камеры в час.

Степень волоксидации топливной композиции в обоих опытах составила 99%. Степень извлечения трития из ОЯТ и унос цезия в опыте 2 составили 99,97% и менее 0,1% соответственно, а в опыте 1 эти значения составляют 98% и 1,5% соответственно.

Формула изобретения

1. Способ окислительной обработки отработавшего ядерного топлива (волоксидации ОЯТ) из диоксида урана, включающий термическую обработку фрагментов ОЯТ в окислительной атмосфере, отличающийся тем, что обработку проводят в две стадии: первую проводят при температуре 400÷650°С в воздушной среде, дополнительно содержащей углекислый газ в количестве 1-4 об.% в течение 60÷360 мин, вторую проводят при температуре 350÷450°С в воздушной или обогащенной по кислороду среде, содержащей водяной пар в количестве, соответствующем точке росы парогазовой смеси при температуре 30÷40°С в течение 30÷120 мин, при этом обе стадии проводятся при постоянной или периодической механоактивации реакционной массы.

2. Способ по п.1, отличающийся тем, что расход газового потока на каждой из стадий соответствует 10÷50 полным обменам объема реакционной камеры в час.

3. Способ по пп.1 и 2, отличающийся тем, что газовый поток перед входом в реакционную камеру подогревается до температуры внутреннего объема камеры.