Главная страница  |  Описание сайта  |  Контакты
Патент на изобретение №2472710

(19)

RU

(11)

2472710

(13)

C1

(51) МПК C01G43/06 (2006.01)

(12) ОПИСАНИЕ ИЗОБРЕТЕНИЯ К ПАТЕНТУ Статус: по данным на 17.01.2013 - нет данных Пошлина:

(21), (22) Заявка: 2011137922/05, 14.09.2011

(24) Дата начала отсчета срока действия патента:

14.09.2011

Приоритет(ы):

(22) Дата подачи заявки: 14.09.2011

(45) Опубликовано: 20.01.2013

(56) Список документов, цитированных в отчете о

поиске: RU 2326052 С2, 10.06.2008. RU 2068287 C1, 27.10.1996. RU 2226725 С2, 10.04.2004. RU 2057377 C1, 27.03.1996. US 2953431 A, 20.09.1960.

Адрес для переписки:

636039, Томская обл., г. Северск, ул. Курчатова, 1, ОАО "Сибирский химический комбинат", ПИО

(72) Автор(ы):

Зернаев Петр Васильевич (RU),

Водолазских Виктор Васильевич (RU),

Мазур Роман Леонидович (RU),

Сигайло Андрей Валерьевич (RU),

Чуканов Михаил Викторович (RU),

Васенин Игорь Михайлович (RU),

Крайнов Алексей Юрьевич (RU),

Шрагер Эрнст Рафаилович (RU)

(73) Патентообладатель(и):

Открытое акционерное общество "Сибирский химический комбинат" (RU)

(54) СПОСОБ ОЧИСТКИ ГЕКСАФТОРИДА УРАНА

(57) Реферат:

Изобретение относится к технологии очистки гексафторида урана от легколетучих примесей и может быть использовано для улучшения качества и снижения себестоимости продукции газоразделительных производств. Способ очистки гексафторида урана от легколетучих примесей включает переведение гексафторида урана в жидкое состояние, выдержку жидкого гексафторида урана при температуре 80-100°С в закрытом контейнере в течение времени, достаточного для сосредоточения легколетучих примесей в поверхностном слое жидкости, формирование при этом слоя очищенного гексафторида урана и переливание после этого очищенного гексафторида урана в другой контейнер. При этом время выдержки жидкого гексафторида урана задают не менее величины 2,0563·10 -3 ·m ГФУ /D K 2 , где m ГФУ - масса гексафторида урана в контейнере, кг, D K - диаметр контейнера, м, а массовую скорость перелива, кг/с, предотвращающую смешение очищенного гексафторида урана с поверхностным слоем, поддерживают не более величины 694,725·10 -4 ·D 2 , где D - диаметр контейнера. Изобретение обеспечивает более простой способ очистки гексафторида урана и получение гексафторида урана чистотой более 99,95%. 1 з.п. ф-лы, 1 пр.

Изобретение относится к технологии очистки гексафторида урана от легколетучих примесей и может быть использовано для улучшения качества и снижения себестоимости продукции газоразделительных производств.

Для газоцентрифужных разделительных производств, в технологии получения обогащенного по U 235 гексафторида урана (ГФУ), существуют достаточно жесткие ограничения на содержание легких летучих примесей (компоненты воздуха, F 2 , HF, гексафториды молибдена и вольфрама и др.) в сырьевом и в товарном ГФУ-продукте. Суммарное содержание примесей в сырьевом ГФУ не должно превышать 0,05 мас.%. Примеси негативно сказываются на работе газоразделительного оборудования, снижая работу разделения, влияя на долговечность работы ГЦ и качество товарного продукта.

В процессе производства гексафторида урана, при возгонке гексафторида урана осуществляется очистка урана от целого ряда элементов, образующих нелетучие фториды. Совместно с ураном в газовую фазу переходят летучие примеси: некоторые элементы IV, V, VI групп периодической системы элементов Д.И.Менделеева, главным образом фториды ванадия и молибдена, т.к. эти элементы часто ассоциируют с ураном в исходном сырье и следуют за ним в целом ряде химико-технологических переделов; фторид водорода, который попадает в элементарный фтор из электролизных ванн и может образоваться в результате побочных реакций при фторировании тетерафторида до гексафторида урана; неконденсируемые газы (кислород, азот), которые могут попасть в систему за счет неплотностей аппаратуры или образоваться при фторировании азот- и кислородсодержащих соединений (В.Б.Шевченко, Б.Н.Судариков. Технология урана. М.: Госатомиздат, 1961, с.298-299).

Известен способ очистки газообразного гексафторида урана с применением газодиффузионной технологии - на очистительных каскадах, состоящих из блоков газодиффузионных машин (Обогащение урана/Под ред. С.Виллани / Пер. с англ. под ред. Кикоина. - М.: Энергоатомиздат, 1983 стр.135). По этому способу эффективность очистки ГФУ от HF незначительна из-за способности HF образовывать с ГФУ ассоциативное соединение.

Другим методом очистки ГФУ, содержащего летучие примеси, является ректификация (В.Б.Шевченко, Б.Н.Судариков. Технология урана. М.: Госатомиздат, 1961, с.299) - прототип. Очистку осуществляют в ректификационной колонне при температуре 75°С и давлении 2÷4 атм, при питании колонны жидким ГФУ. Очищенный гексафторид урана получают в кубовом остатке и собирают в транспортные баллоны или направляют непосредственно на питание разделительного завода. Примесные фракции представляют собой в основном азеотроп гексафторида урана с HF, а также азеотропы фторидов молибдена и ванадия и др. с HF. С целью повышения товарного выхода ГФУ и уменьшения количества отходов примесные фракции направляют на сорбционный узел извлечения гексафторида урана. Сложное технологическое оформление процесса и большие объемы примесных фракций ограничивают применение ректификации.

Задачей изобретения является разработка более простого способа очистки гексафторида урана, получение гексафторида урана чистотой более 99,95%.

Поставленную задачу решают тем, что в способе очистки гексафторида урана от легколетучих примесей, включающем переведение гексафторида урана в жидкое состояние, жидкий гексафторид урана при температуре 80÷100°С выдерживают в закрытом контейнере в течение времени, достаточного для сосредоточения легколетучих примесей в поверхностном слое жидкости и формирования при этом слоя очищенного гексафторида урана, после чего очищенный гексафторид урана переливают в другой контейнер, при этом время в часах выдержки жидкого гексафторида урана при указанной температуре задают не менее величины 2,0563·10 -3 ·m ГФУ /D К 2 , где - m ГФУ - это масса в кг гексафторида урана в контейнере, D K - диаметр контейнера в метрах, а массовую скорость перелива в кг/с, предотвращающую смешение очищенного гексафторида урана с поверхностным слоем, поддерживают не более величины 694,725·10 -4 ·D 2 , где D - диаметр контейнера в метрах.

Перелив завершают при высоте слоя жидкости над уровнем заборного отверстия переливной трубки не менее 2 см.

Способ осуществляют следующим образом.

Контейнер с очищаемым ГФУ, рассчитанный на высокое давление, соединен с приемным контейнером (пустым) при помощи переливной трубки, один конец которой опущен в исходный контейнер, а другой конец трубки опущен в приемный контейнер. Трубка снабжена запорной арматурой.

ГФУ переводят в жидкое состояние. В процессе выдержки при температуре 80÷100°С жидкого гексафторида урана в закрытом контейнере (запорная арматура закрыта), давление при этом развивается до 4-5 атм (405,2÷506,5 кПа), основное количество примесей, азеотропы UF 6 -HF, MoF 6 -HF, WF 6 -HF и др., накапливается в поверхностном слое жидкого ГФУ за счет значительной разности плотностей самого ГФУ и его азеотропа с HF и других азеотропов ( ГФУ =3540 кг/м 3 , АЗЕОТРОПА =3140 кг/м 3 ). При этом формируется слой очищенного гексафторида урана. Частично примеси, в том числе и компоненты воздуха, фтор, фторид водорода, переходят и в газовую фазу. Выдержку осуществляют в течение времени (в часах), достаточного для сосредоточения легколетучих примесей в поверхностном слое жидкости и формирования при этом слоя очищенного гексафторида урана, которое определяют из экспериментально полученного соотношения: t ВЫД 2,0563·10 -3 ·m ГФУ /D K 2 , где - m ГФУ - это масса в кг гексафторида урана в контейнере, D K - диаметр контейнера в метрах, t ВЫД - время выдержки в часах.

Затем осуществляют перелив очищенного ГФУ при помощи переливной трубки за счет разности давлений в исходном и приемном контейнерах. Температуру в исходном контейнере во время перелива поддерживают 80÷100°С, в приемном контейнере 20÷60°С. Давление в исходном контейнере 4÷5 атм, давление (разрежение) в приемном контейнере менее 1 мм рт.ст. (133,3 Па). Перелив осуществляют со скоростью, предотвращающей смешение очищенного и загрязненного примесями слоев, выраженной в кг/с, определяемой из соотношения G 694,725·10 -4 ·D 2 , где D - диаметр контейнера в метрах.

Скорость перелива регулируют запорной арматурой, установленной на переливной трубке.

Перелив завершают при высоте слоя жидкости над уровнем заборного отверстия переливной трубки не менее 2 см. Для выполнения этого условия рассчитывают количество жидкости, которое должно остаться в контейнере (на какой высоте закреплено заборное отверстие переливной трубки - известно для каждого контейнера), количество жидкости контролируют по весу.

После завершения перелива остатки жидкой фазы испаряют. Газовую фазу, имеющую повышенное содержание примесей, десублимируют при температуре минус 20°С и минус 196°С. Заполненные при минус 20°С контейнеры могут быть подвергнуты процедуре очистки, как описано выше; заполненные при минус 196°С контейнеры передают в узел сорбционной очистки.

Пример

Исходный контейнер имеет диаметр 1,2 м (D K ) и содержит 6000 кг (m ГФУ ) гексафторида урана чистотой 99,95%. Заборное отверстие переливной трубки размещено на высоте 7 см от дна контейнера. Исходный контейнер устанавливают в автоклав на весы и, нагревая до температуры 80÷100°С, переводят ГФУ в жидкое состояние. Жидкий гексафторид урана выдерживают при этой температуре в течение времени t ВЫД 2,0563·10 -3 ·m ГФУ /D K 2 , где - m ГФУ - это масса гексафторида урана в кг в контейнере, D K - диаметр контейнера в метрах.

t ВЫД 2,0563·10 -3 ·6000/1,2 2 8,57 ч.

После выдержки жидкого гексафторида урана при заданной температуре в течение 8,57 часа нижний слой (очищенный) гексафторида урана переливают в другую емкость (контейнер) с массовой скоростью в кг/с, предотвращающей перемешивание нижнего (очищенного) и верхнего (в котором сосредоточена основная часть примесей) слоев, определяемой из соотношения:

G 694,725·10 -4 ·D 2 , где D - диаметр контейнера в метрах.

G 694,725·10 -4 ·1,2 2 0,1 кг/с.

Скорость перелива 0,1 кг/с. Перелив завершают при высоте слоя жидкости над уровнем заборного отверстия переливной трубки не менее 2 см, т.е. не менее 7+2=9 см =0,09 м (Н) от дна контейнера. В контейнере должно остаться жидкости, не менее:

В контейнере осталось 360 кг.

В процессе эксперимента перелито 5640 кг очищенного гексафторида урана. Чистота ГФУ составила 99,985 мас.%.

Остатки жидкой фазы после перелива, имеющие повышенное содержание легколетучих примесей, испаряют. Содержимое контейнера десублимируют в другие контейнеры при температуре минус 20°С (70% остатков) и минус 196°С (30% остатков). Заполненные при минус 20°С контейнеры могут быть подвергнуты процедуре очистки, как описано выше; заполненные при минус 196°С контейнеры передают в узел сорбционной переработки.

Формула изобретения

1. Способ очистки гексафторида урана от легколетучих примесей, включающий переведение гексафторида урана в жидкое состояние, отличающийся тем, что жидкий гексафторид урана при температуре 80÷100°С выдерживают в закрытом контейнере в течение времени, достаточного для сосредоточения легколетучих примесей в поверхностном слое жидкости и формирования при этом слоя очищенного гексафторида урана, после чего очищенный гексафторид урана переливают в другой контейнер, при этом время в часах выдержки жидкого гексафторида урана при указанной температуре задают не менее величины 2,0563·10 -3 ·m ГФУ /D K 2 , где m ГФУ - это масса в кг гексафторида урана в контейнере, D K - диаметр контейнера в метрах, а массовую скорость перелива в кг/с, предотвращающую смешение очищенного гексафторида урана с поверхностным слоем, поддерживают не более величины 694,725·10 -4 ·D 2 , где D - это диаметр контейнера в метрах.

2. Способ по п.1, отличающийся тем, что перелив завершают при высоте слоя жидкости над уровнем заборного отверстия переливной трубки не менее 2 см.