Главная страница  |  Описание сайта  |  Контакты
Патент на изобретение №2474895

(19)

RU

(11)

2474895

(13)

C1

(51) МПК G21F9/00 (2006.01)

(12) ОПИСАНИЕ ИЗОБРЕТЕНИЯ К ПАТЕНТУ Статус: по данным на 07.02.2013 - нет данных Пошлина:

(21), (22) Заявка: 2011142117/07, 18.10.2011

(24) Дата начала отсчета срока действия патента:

18.10.2011

Приоритет(ы):

(22) Дата подачи заявки: 18.10.2011

(45) Опубликовано: 10.02.2013

(56) Список документов, цитированных в отчете о

поиске: RU 2355057 C1, 10.05.2009. RU 2124768 C1, 10.01.1999. SU 1120858 A1, 30.12.1989. RU 2106030 C1, 27.02.1998. GB 2044982 A, 22.10.1980.

Адрес для переписки:

662972, Красноярский край, г. Железногорск, ул. Ленина, 53, Федеральное государственное унитарное предприятие "Горно-химический комбинат" (ФГУП "ГХК")

(72) Автор(ы):

Гаврилов Петр Михайлович (RU),

Ревенко Юрий Александрович (RU),

Алексеенко Сергей Николаевич (RU),

Алексеенко Владимир Николаевич (RU),

Бондин Владимир Викторович (RU),

Бычков Сергей Иванович (RU),

Кривицкий Юрий Григорьевич (RU),

Дьяченко Антон Сергеевич (RU)

(73) Патентообладатель(и):

Федеральное государственное унитарное предприятие "Горно-химический комбинат" (RU)

(54) СПОСОБ ЭКСТРАКЦИОННОЙ ПЕРЕРАБОТКИ ВЫСОКОАКТИВНЫХ ОТХОДОВ С ФРАКЦИОНИРОВАНИЕМ РАДИОНУКЛИДОВ

(57) Реферат:

Изобретение относится к области ядерной энергетики, а именно к области переработки отработавшего ядерного топлива. Способ экстракционной переработки высокоактивных отходов с фракционированием радионуклидов, включающий обработку растворов высокоактивных отходов гидроксидами или карбонатами щелочных металлов до рН 1, экстракцию три-н бутилфосфатом в инертном разбавителе с переводом редкоземельных и трансплутониевых элементов в экстракт и отделения их от цезиево-стронциевой фракции, промывку полученного экстракта редкоземельных и трансплутониевых элементов раствором азотнокислого алюминия с присоединением промывного раствора к водному потоку питания. В раствор высокоактивных отходов на операции нейтрализации вводят пероксид водорода. Изобретение позволяет повысить надежность технологического процесса переработки отработанного ядерного топлива. 2 з.п. ф-лы, 1 табл.

Изобретение относится к области ядерной энергетики, а именно к области переработки отработавшего ядерного горючего, и может быть использовано в экстракционных технологических схемах переработки облученного ядерного топлива (ОЯТ).

Известны способы экстракционной переработки высокоактивных отходов (ВАО) с фракционированием радионуклидов, в которых для повышения коэффициента извлечения редкоземельных элементов (РЗЭ) и трансплутониевых элементов (ТПЭ) из азотнокислых сред используют специфические экстрагенты (Копырин А.А., Карелин А.И., Карелин В.А. Технология производства и радиохимической переработки ядерного топлива. - ЗАО «Издательство Атомэнергоиздат», М., 2006, стр.263-288).

Известные способы достаточно глубоко проработаны, однако предполагают использование экстрагентов, которые достаточно дороги и в большинстве случаев несовместимы с экстрагентом, используемым в PUREX-процессе. Попадание таких экстрагентов в PUREX-процесс приводит к технологическим авариям.

Известен способ экстракционной переработки ВАО с фракционированием радионуклидов (Копырин А.А., Карелин А.И., Карелин В.А. Технология производства и радиохимической переработки ядерного топлива. - ЗАО «Издательство Атомэнергоиздат», М., 2006, стр.266-267). В известном способе для более полного извлечения РЗЭ и ТПЭ в качестве экстрагента используется сравнительно недорогое монофункциональное нейтральное фосфорорганическое соединение (фосфиноксид разнорадикальный ФОР). Использование фосфорорганических реагентов (ФОР) позволяет перерабатывать ВАО со сравнительно высокой концентрацией азотной кислоты с фракционированием радионуклидов.

Недостатком известного способа является использование экстрагента ФОР, который несовместим с экстрагентом три-н-бутилфосфатом (ТБФ), используемым в PUREX-процессе, что значительно усложняет его применение в технологических схемах переработки облученного ядерного топлива. Кроме того, при экстракции ВАО с высокой концентрацией азотной кислоты увеличивается содержание экстрагента в рафинатах, что может усложнить процесс отверждения радиоактивных отходов.

Известен способ экстракционной переработки ВАО с фракционированием радионуклидов (патент RU 2355057, МПК G21F 9/04, опубл. 10.05.2009), включающий обработку растворов ВАО экстрагентом ТБФ в инертном разбавителе с переводом РЗЭ и ТПЭ в экстракт и отделение от них цезиево-стронциевой фракции. При этом растворы ВАО перед экстракцией нейтрализуют гидроксидами или карбонатами щелочных металлов до pН 1 и промывают полученный экстракт РЗЭ и ТПЭ раствором азотнокислого алюминия с присоединением промывного раствора к основному водному потоку.

По технической сущности и достигаемому положительному эффекту этот способ является наиболее близким к заявляемому способу и выбран в качестве прототипа.

Недостаток прототипа заключается в том, что при выполнении операции нейтрализации исходного раствора ВАО и при последующем хранении раствора перед экстракционным разделением радионуклидов происходит образование осадков молибдатов циркония, бария, стронция и других химических элементов. Образование осадков осложняет работу экстракционного оборудования, особенно центробежных экстракторов, и требует проведения дополнительных операций по осветлению водного раствора перед экстракцией, удалению осадков и их иммобилизации.

Задачей изобретения является повышение надежности технологического процесса, предотвращение образования осадков на основе молибдатов металлов на стадии подготовки растворов перед экстракцией и, как следствие, исключение дополнительных операций, связанных с осветлением исходного водного раствора (потока питания) перед экстракцией и удалением осадков.

Поставленная задача решается тем, что в способе экстракционной переработки высокоактивных отходов с фракционированием радионуклидов, включающем обработку растворов высокоактивных отходов гидроксидами или карбонатами щелочных металлов до pН 1, экстракцию три-н бутилфосфатом в инертном разбавителе с переводом редкоземельных и трансплутониевых элементов в экстракт и отделения их от цезиево-стронциевой фракции, промывку полученного экстракта редкоземельных и трансплутониевых элементов раствором азотнокислого алюминия с присоединением промывного раствора к водному потоку питания, в раствор высокоактивных отходов на операции нейтрализации вводят пероксид водорода. Рабочая область концентрации пероксида водорода при проведении процесса нейтрализации раствора высокоактивных отходов находится в интервале от 1,5 до 5 г/л Н 2 O 2 в интервале температуры 20-40°С.

Ниже приводятся примеры осуществления способа.

Заявляемый способ проверен в лабораторных условиях. Имитатор раствора ВАО имел следующий состав, г/л: молибден - 1,0; цезий - 3,6; лантан - 7,6; цирконий - 1,0; церий - 2,0; стронций - 1,9; нитрат натрия - 245. Исходный раствор имитатора ВАО нейтрализовали до pН 1 концентрированным раствором карбоната натрия. В исходный раствор вводили пероксид водорода и определяли концентрацию пероксида водорода, при которой происходит исчезновение первичного осадка. Далее растворы выдерживали в течение 48 часов и отмечали интервал времени, в течение которого не происходило вторичного осадкообразования. Устойчивость раствора к осадкообразованию проверена в интервале температуры 20-40°С.

Результаты эксперимента приведены в таблице.

Температура раствора,°С

Концентрация пероксида водорода в растворе, г/л

Длительность хранения раствора до начала вторичного осадкoобразования, час

20

1,5

48 X

30

3,2

22

40

5,0

9

X - в течение указанного интервала времени образования вторичного осадка не отмечено.

Представленные материалы показывают, что введение пероксида водорода в раствор высокоактивных отходов препятствует образованию осадков на операции подготовки исходного раствора к экстракционной переработке. Повышение температуры растворов при проведении операции нейтрализации снижает порог устойчивости полученного раствора к осадкообразованию.

Формула изобретения

1. Способ экстракционной переработки высокоактивных отходов с фракционированием радионуклидов, включающий обработку растворов высокоактивных отходов гидроксидами или карбонатами щелочных металлов до рН 1, экстракцию три-н бутилфосфатом в инертном разбавителе с переводом редкоземельных и трансплутониевых элементов в экстракт и отделение их от цезиево-стронциевой фракции, промывку полученного экстракта редкоземельных и трансплутониевых элементов раствором азотнокислого алюминия с присоединением промывного раствора к водному потоку питания, отличающийся тем, что в раствор высокоактивных отходов на операции нейтрализации вводят пероксид водорода.

2. Способ по п.1, отличающийся тем, что концентрация пероксида водорода в растворе высокоактивных отходов составляет 1,5-5 г/л.

3. Способ по п.1, отличающийся тем, что процесс нейтрализации проводят при температуре 20-40°С.